氮氧化(huà)物(NOₓ)是大氣(qì)汙染的(dí)重要來源,其高效催化還原對環境保護和“藍天保衛戰”具(jù)有(yǒu)重要意義。選擇性催化(huà)還原(yuán)(SCR)技術作為主流脫硝手段,依賴於對(duì)反應過程中表麵物種演變與活性中間體的深入理解🐡。近年來,原位漫反射紅外傅裏(lǐ)葉變換光譜(DRIFTS)與反(fǎn)應池耦合的技術(shù),成為揭示NOₓ還原機理的有力工具。
原位漫反射反應池將催化反應(yīng)器與高靈敏度(dù)紅外(wài)光譜儀集成,在(zài)真實反應條件下(如特定溫(wēn)度🦦,氣(qì)體組成和空速)實時監測催化劑表麵的(dí)吸附態分子與反應中(zhōng)間體。其核心在於“原(yuán)位”——即在(zài)不中斷反應,不破(pò)壞催化劑結構的前提(tí)下,獲取動態(tài)化學信息。對於NOₓ還(huán)原體係(如NH₃-SCR或H₂-SCR),該(gāi)技術可(kě)清晰識別硝酸(suān)鹽(NO₃⁻),亞硝(xiāo)酸(suān)鹽(NO₂⁻),銨離子(NH₄⁺),—NH₂物種以及(jí)N–N偶聯(lián)產(chǎn)物等關鍵中間體的(dí)生成,轉化與消失過程🖰。
例如,在(zài)V₂O₅-WO₃/TiO₂催化劑上(shàng)進行NH₃-SCR反應(yīng)時,原位DRIFTS可觀察到低溫下Brønsted酸位吸附(fù)的NH₄⁺與(yǔ)氣(qì)相NO反應生成(chéng)N₂和H₂O🐛,而高(gāo)溫下則以Lewis酸(suān)位上的—NH₂與(yǔ)NO發生Eley-Rideal機理為主。通過時(shí)間(jiān)分辨光譜,研究人員還能追蹤不同NOₓ物種(如單齒硝酸(suān)鹽vs.雙齒硝酸鹽)的反應活性差異,進而解釋催化劑在寬溫域內的性能變化(huà)。
此(cǐ)外,該係統還可結合同位(wèi)素標記(如¹⁵NO或ND₃)進一步(bù)確認反(fǎn)應路徑,或與(yǔ)質譜,X射(shè)綫吸(xī)收譜(pǔ)等聯用😽,構建(jiàn)多維度表征網(wǎng)絡。現(xiàn)代DRIFTS設備配備快(kuài)速掃(sǎo)描幹涉儀與智能基(jī)綫校正算法,顯著提升了信噪比與時間分辨率,使毫秒級瞬態過程的(dí)捕捉(zhuō)成為可能。

總之,原位漫反射(shè)反應池耦合FTIR技術憑借其高表麵敏感性🖚,實時性和工況(kuàng)兼(jiān)容性,為NOₓ還原催化機理(lǐ)研究提(tí)供了原子尺度的(dí)“動態鏡頭”。它不僅助力闡明復雜反應網絡(luò),更為高(gāo)性能(néng)脫硝催化劑(jì)的理性設計與工藝優化奠定科學基礎,在推動綠色低碳技術(shù)發展中(zhōng)發揮著關(guān)鍵的作用。